V ranném věku ukončil Gaspard Ulliel studia na Cours Florent. Po dokončení vysoké školy se vydal studovat film na univerzitu v Saint-Denis. Ullielova herecká kariéra začala televizními a krátkými filmy. V roce 2001 získal malou roli ve snímku Bratrstvo vlků – Hon na bestii (Brotherhood of the Wolf, r. Christophe Gans).

Svou první výraznou roli získal ve filmu Líbejte se, s kým je libo (Embrassez qui vous voudrez, 2002, r. Michel Blanc), za kterou obdržel ceny Prix des Lumieres a Golden Star pro nejlepšího nováčka. V roce 2007 ztvárnil postavu Hannibala Lectera ve snímku režiséra Petera Webber, Hannibal - Zrození.

Paris, je t’amie (2006, r. Olivier Assayas, Frédéric Auburtin, Gurinder Chadha, Joel Coen ad.), Příliš dlouhé zásnuby (Un long dimanche de fiançailles, 2004, r. Jean-Pierre Jeunet; za film získal Cesara pro nejlepšího nováčka), Zbloudilí (Les Égarés, 2003, r. André Téchiné)